陈立夫, 杨乐之, 刘骁雄, 谷政国, 王双, 陈涛, 刘云峰, 余钢杰
针对硅氧负极材料(SiOx,0<x<2)本征电导率低、固态电解质膜(SEI)不稳定以及循环过程中体积膨胀导致的机械应力失效等问题,提出了一种表面快离子包覆层与原位生成碳纳米管(CNTs)三维导电网络协同调控的改性策略。通过固相融合技术在SiOx表面实现纳米Al2O3的均匀包覆,并利用其在电化学活化过程中的锂化反应原位转化为具备高离子迁移率的LiAlO2快离子导体层。利用化学气相沉积(CVD)技术在材料外层原位构筑了三维CNTs导电网络。结构与形貌表征结果显示,原位生长的CNTs紧密缠绕在颗粒表面及间隙,形成了高效的电子传输通路。LiAlO2与CNTs的协同作用显著提升了界面的离子传输能力与整体电子传导性,电化学测试结果表明,改性后的SiOx@Al2O3@CNTs材料表现出优异的电化学性能,在0.2C、0.5C、1C、2C和4C的电流密度下,放电比容量分别高达1283.2、1255.4、1236.4、1201.0和1165.8 mAh/g,在0.1C下循环200圈后,仍维持1000 mAh/g左右的高比容量,远超未改性SiOx的比容量(552.3 mAh/g)。该研究证实了离子/电子双导通网络的协同作用,为开发高能量密度、高稳定性的硅基负极材料提供了新的方向。